甲烷氧化偶聯(lián)制烯烴實現(xiàn)低溫催化
華東師范大學路勇課題組在低溫甲烷氧化偶聯(lián)(OCM)制取烯烴研究上取得重要進展。相關(guān)成果日前發(fā)表于《科學進展》雜志。
據(jù)介紹，目前通過非石油資源經(jīng)由合成氣間接合成低碳烯烴的研究接連取得突破性進展，但間接合成流程長以及合成氣造氣高溫、高能耗和高物耗也是不爭的事實。因此，甲烷的直接轉(zhuǎn)化一直是科學家孜孜以求的理想路徑，但極富挑戰(zhàn)性。
研究人員受“甲烷低溫電化學氧化制甲醇”等研究的啟發(fā)，推斷有效降低氧氣分子活化溫度可能是開啟通向低溫OCM反應(yīng)之門的“鑰匙”。他們由此提出了“低溫化學循環(huán)活化氧氣分子以驅(qū)動低溫OCM反應(yīng)”的新思路，目標性地選取在低溫下能同MnxOy形成化合物的二氧化鈦助劑，對相關(guān)材料進行了改性，使反應(yīng)溫度由原來的800℃～900℃大幅降至650℃后，仍獲得了20%以上的甲烷轉(zhuǎn)化率和60%以上的產(chǎn)物選擇性。
同時，該低溫化學循環(huán)與鎢酸鈉產(chǎn)生協(xié)同催化作用，實現(xiàn)了目標產(chǎn)物的高選擇性調(diào)控。研究人員還提出了催化劑晶格氧轉(zhuǎn)化速率閾值的判據(jù)，即無論在何種反應(yīng)溫度下，只要催化劑晶格氧轉(zhuǎn)化速率能達到閾值及以上，該催化劑便具有良好的催化性能。另外，該催化劑穩(wěn)定性良好，在720℃下穩(wěn)定運行500小時無失活跡象。同時，甲烷轉(zhuǎn)化率和乙烯等產(chǎn)物選擇性始終保持在26%和76%以上。
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